蘇大馮萊課題組共摻雜策略調節催化劑的奈米結構和催化活性位點

調化劑什麼意思

近日，

蘇州大學馮萊老師、河北工業大學金鵬老師

等合作在

Appl. Catal. B: Environ.

上發表了題為“

Appl. Catal. B: Environ.

”的研究論文（DOI： 10。1016/j。apcatb。2021。120359）。

Synergistic modulation of nanostructure and active sites: Ternary Ru&Fe-WOx electrocatalyst for boosting concurrent generations of hydrogen and formate over 500mA cm-2

該論文報道了以共摻雜策略調節催化劑的奈米結構和催化活性位點，最佳化後的Ru&Fe-WOx可作為雙功能催化劑實現大電流條件下高效產氫和產甲酸。

圖2。 Ru&Fe-WOx電催化劑的結構表徵。

將一定摩爾比的金屬鹽前驅體溶解於乙醇溶液中，與清洗過的泡沫鎳一同水熱反應得到負載於泡沫鎳上的電催化劑。透過釕與鐵的摻雜，得到了具有多級結構的Ru&Fe-WOx電催化劑。

要點一：共摻雜調控奈米催化劑的微觀結構

圖3。 Ru&Fe-WOx電催化劑的HER與MFO 活性研究。

HER研究表明，Ru&Fe-WOx在鹼性條件下僅需η10 = 32 mV即可實現10 mA/cm2的電流密度，非常接近於商業化的Pt/C催化劑（η10 = 28 mV），但穩定性更好。MFO的研究結果也表明Ru&Fe-WOx對甲醇氧化制甲酸具有良好的催化效能，穩定性高。以Ru&Fe-WOx作為陰極和陽極的雙電極體系，僅需1。38/1。62 V的電位即可實現在10/500 mA/cm2電流密度條件下產氫和甲酸，法拉第效率接近100%，且穩定性良好。

要點二：高效催化陰極產氫反應和陽極產甲酸反應

圖4。 理論計算揭示催化機理。

DFT計算結果表明Ru&Fei-WOx具有最佳的氫吸附吉布斯自由能，表明催化劑理論上具有良好的HER活性。透過比較Ru&Fei-WOx與RuO2的態密度發現，Ru&Feii-WOx中Ru的d帶中心為-2。66 eV， 低於RuO2的-1。50 eV，表明了晶格釕對甲醇氧化反應的中間物種（HCOO*）的吸附作用更弱，從而有利於HCOO*的脫附並高選擇性的生成甲酸。

要點三：DFT研究揭示催化機理

https：//www。sciencedirect。com/science/article/pii/S0926337321004859